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811型动力电池内部温度及生热特性测试与分析
2020-04-25 00:06:45· 来源：电动学堂
作者单位：上海理工大学能源与动力工程学院锂离子电池已广泛应用于日常消费类电源、电力储能、汽车等不同领域，其中车用动力锂离子电池本身具有能量密度高、电池
作者单位：上海理工大学能源与动力工程学院
锂离子电池已广泛应用于日常消费类电源、电力储能、汽车等不同领域，其中车用动力锂离子电池本身具有能量密度高、电池容量大、充放电流大等特点，除此之外，与其他类别电池使用情况相比，动力电池的使用工况也更为复杂多变｡在电池的循环使用过程中，化学能与电能的相互转化过程中，在电池内部会同时伴随发生反应热、极化热及欧姆热等生热现象，进而引起电池的温升｡近年来，随着动力锂离子电池比能量的不断提高，使得电池在使用过程中所表现出的生热及温升现象也更为明显，电池一系列生热及温升现象均会对电池的应用表现带来直接影响｡对动力电池使用过程中生热率和温升现象的测试与量化计算，是研究和了解电池热安全问题的基础｡
在对电池热特性的分析研究中，通过实验测试与数值模拟的研究方法，可实现对电池热特性参数和热安全问题的分析与预测｡C.Forgez和X.Lin等人使用数值模拟方法对电池进行热分析研究时，采用集中热阻法，将电池内部放电生热量集中于电池中心位置处进行模拟计算｡但在电池实际放电生热过程中，由于电池内部结构多为螺旋绕制或层叠式等多层式结构，所以在电池工作过程中，其内部各层均应产生热量，同时，K.Shah等人在研究中也提出，电池在实际工作时，电池内部各处均会产生热量｡
在测试方法中，研究者们大多采用在电池表面或电池内部布置温度传感器的方式对电池在不同工况下的温度分布进行测试｡在探究温度对电池使用影响的研究文献中已有提出，锂离子电池的工作状态受工作温度的影响较为敏感，例如，在低温环境中，电池所表现出来的放电容量迅速降低、放电电压平台突降现象提前、电池内阻急剧增加等现象；在高温工作状态中，短时间内电池的放电电压平台和充放电容量均会有所增加，但若放任电池长时间持续工作在高温状态下，则会加速电池使用寿命的衰退，进一步可能演变触发热失控等严重后果｡
电池生热率的测试计算是研究电池生热机理和模拟预测电池温升的基础，它是分析与预测电池温度场变化及热安全事故触发的重要手段之一｡为了分析研究高比能量动力电池在使用过程中的生热率和温度变化情况，本文中以21700型811三元锂离子动力电池单体作为测试研究对象，对其生热速率及温度参数进行测试与量化计算｡
1电池生热率计算
在电池放电过程中，总的放电生热量可分为储存于电池内部中的热量和通过电池表面散失到环境当中的热量，如式（1）所示｡其中qtotal（t）表示电池各时刻的总生热率，单位（W）；qin（t）表示存储于电池内部生热量的速率大小，单位（W），其增加会引起电池温升速率加快；而qout（t）则表示各时刻通过电池表面扩散至外界环境的热量，单位（W），其数值大小可由热流传感器测试获得｡
式（1）中qin（t）可通过电池体积、电池比热容和电池整体温度平均变化速率计算得到，如下式（2）给出的qin（t）的计算方法:
式（2）中，ρ为电池密度，单位（kg/m3）；Vb为电池体积，单位（m3）；Cp为电池比热容单位（J/（kg·℃））；ΔTave（t）表示电池整体温度平均变化速率，单位（℃/s）｡式（3）则给出了电池整体温度平均变化速率的计算方法
式（3）中，ΔTin（t）表示单位时间电池表面平均温度变化量，单位（℃/s）；ΔTout（t）表示单位时间电池内部中心温度变化量，单位（℃/s）｡
本文测试中所使用的电池外形型号为21700型，由此可得出此电池外形结构为底面直径为21mm，高度为70mm的正圆柱形，计算得出电池体积Vb等于2.42×10-5m3；电池质量大小为66.67g｡电池比热容数值大小采用LeiSheng等人所提出的测试方法计算得出｡
2电池热特性测试
2.1电池测试工况设计
测试中选用全新的21700型811三元锂离子动力电池作为测试对象，电池标称容量为4.6Ah，标称电压为3.6V｡测试中所使用恒温箱型号为H/GDW-225L，其温度均匀度为±2℃｡温度数据采集仪为HIOKI-LR8432型，热电偶采用T型热电偶｡使用新威CT系列充放电测试柜对电池进行充放电测试，并实现对电池充放电压、电流、容量等参数的实时记录｡为了研究不同环境温度工况下电池的放电热特性，如表1中所示，为本文所有测试工况设定量｡
2.2电池的破壳测试方案
为了研究电池内部温度及产热特征，现对电池进行局部破拆并在其内部中心位置布置热电偶，该操作主要包括以下几个主要步骤:
（1）对待测电池在破壳前进行充放电测试，并记录相关测试参数结果；
（2）因为在低温环境中，电解液的流动性相对较差，所以在对电池进行破壳前，先将电池置于-20℃恒温箱内3h后再进行破壳操作，确保电解液的泄漏量十分微小；
（3）在电池负极底壳处进行破壳操作，在电池内部中心位置布置热电偶，然后迅速密封；
（4）在对电池负极底壳处进行破封期间，应注意避开负极处的极耳连接片，破封完成后将热电偶布置到预设位置处，并用真空封泥对电池破封处进行重新密封｡
2.3传感器布置
图1所示为温度和热流密度传感器布置示图｡如图1中（a）图所示，在电池表面沿高度方向上以互成120o角分别在上中下三处位置布置T型热电偶Tc1，Tc2，Tc3；Tcin表示插入电池内部中心位置处的T型热电偶，其布置实图如图1中（b）图所示｡为了保证热流传感器与电池表面的良好接触，先使用导热银硅脂填充于热流传感器与电池圆周表面之间，再使用聚酰亚胺高温胶带将柔性薄膜式热流传感器固定在电池圆周表面上，其布置实图如图1中（c）图所示；Tcin热电偶放置位置为电池内部的1/2高度位置处，将Tcin热电偶放置完成后，使用真空封泥对破壳后的电池底面进行重新密封｡
2.4电池的隔热处理
在恒温箱对箱体内温度进行调节时，箱体内可能会发生结露现象，另外，箱体内风机循环风也会对电池的散热条件也会产生影响，所以在试验过程中需要对电池进行隔热处理｡如图2所示，先用导热系数为0.02w/m·k，厚度为20mm厚的气凝胶毡对电池及充放电接线柱进行初次包裹，再将其放入硬质聚氨酯泡沫塑料箱内，进而起到对电池的二次保温及防潮作用｡
为对比分析有/无保温隔热措施对测试结果的影响，此处以30℃环境温度在1C倍率恒流放电工况为例，分别进行了测试对比分析，得到了如图3（a）和图3（b）所示电池表面温度Tc1，Tc2，Tc3和电池内部温度Tcin的变化曲线｡
对比结果表明，在有保温隔热措施时，电池表面温度场变化波动更小且变化趋势也更为平稳｡例如，通过对比两者在电池表面3处测温点最大温差值可知，电池表面最大温差分别为0.8℃和1.4℃，所以对电池进行保温布置后再进行放电测试可明显减小电池表面温差｡而且，这两种工况下电池的最大内外温差分别为3.3℃和6.4℃，这也说明电池进行保温布置后，也可以明显减小放电过程中电池内外的温差梯度｡因此，通过上述测试结果，对电池进行保温布置可使电池内外温度场分布更为均匀，温度场变化更为平稳，从而可提高对电池温度变化函数的拟合精度，进而提高对电池放电生热率的计算精度｡
3测试结果分析
3.1环境温度对电池放电参数的影响
调节恒温箱温度分别至表1中所述的-20℃，-10℃，0℃，10℃，20℃，30℃，40℃，待电池内外温度与环境温度之间相差±0.1℃，热流密度值波动在±1W/m2之间时，可认为电池温度与环境温度已保持一致，然后再进行放电｡图4所示为电池在各环境温度工况下，以1C倍率恒流放电时，放电电压参数的变化趋势｡
环境温度对电池放电的影响主要体现在初始放电电压的降低上，如图4所示，尤其是在0℃以下的低温环境中，环境温度对放电初期电压压降的影响最为明显｡这是因为在0℃时，电池内部的锂离子活性降低，电解液流动性减弱，导致内阻急剧增大，放电过程中产生的热量也随之增大｡随着放电的进行，电池内部因生热量的积累使得电池本体温度逐渐升高，电池放电电压出现了明显的回升现象，电压回升的具体详情可见表2中所示｡
由图4中所示电压变化曲线可以得出，就总体而言，在电池的全放电过程中，放电电压整体平台随着放电环境温度的升高而升高；当变化相同环境温度梯度时，与环境温度大于等于10℃中相比，在低温环境温度区段内温度的变化对放电电压的影响更为明显；环境温度的降低不仅减小了放电电压，而且还缩短电池的放电时长｡由于电池的放电工况为恒流放电，因此，随着放电环境温度的降低，其放电容量也随之减少｡如图5所示的电池放电能量变化曲线，在低温环境温度区段内，环境温度的降低对电池放电总能量减小的影响较为明显，当环境温度大于等于10℃时，环境温度的变化对电池总放电能量的影响程度在降低｡综合以上对图4和图5的分析结果可以得到，电池的最佳放电温度范围在20℃~40℃之间｡
再分析表2所示低温环境下电池初期放电电压回升阶段各项参数，可以得到如下变化特征:在低温环境中，当环境温度降低相同温度梯度时，环境温度越低对电池在放电初始阶段的压降影响也越为明显，例如，当环境温度由0℃降至-10℃时，电压压降的最低值由3.7351V减小至3.5342V，减小了0.2009V；而当时环境温度由-10℃降至-20℃时，电压压降的最低值由3.5342V减小至3.0580V，减小了0.4762V，与环境温度由0℃降至-10℃时相比，放电电压压降的减小值增大了约237.0%｡
另外，由放电电压压降过程结束并开始回升的相对时间参数可以得到，当环境温度由0℃分别降低至-10℃和-20℃时，放电电压回升的相对时间分别从139s提前至82s和62s，分别缩短了约41.0%和55.4%的电压回升触发时间，放电电压回升触发时间的缩短可表明，环境温度的降低进一步增大了电池内阻，进而增大了电池的生热速率｡
分析放电电压回升阶段总时长可以得到，当环境温度由0℃分别降低至-10℃和-20℃后，回升总时长分别增加了2.53倍和3.96倍，所以在低温环境中，在电动汽车启动前应对电池进行预加热处理；在不配有预加热管理系统的电动汽车中，电动汽车在启动运行阶段应避免进行急加速、爬坡等高功率电能输出动作｡
3.2环境温度对电池生热率的影响
根据温度和热流密度的测试结果，再联合运用式（1）、式（2）和式（3）所提供的计算方法，可以得到图6中所示的电池的生热率变化曲线图｡分析图6中电池在不同环境温度下进行1C倍率恒流放电时的生热率，在低温环境中放电时，电池的放电生热率较高，并随着放电环境温度的升高，电池的放电总生热率逐渐减小，当环境温度为30℃时，放电过程中电池的生热率达到最小值｡
在各环境温度工况放电测试过程中，在放电初期，电池放电生热率相差较为明显，最大差值到达约3.73W；当放电进入中期阶段时，放电生热率变化较为平稳，且在此放电阶段内，各环境温度工况下的电池放电生热率均达到最小值｡通过对比分析各环境温度工况下电池的放电生热率可以得到，在环境温度为
-20℃时，在电池放电全过程中，电池各放电时刻生热率均为最大值，由能量守恒可推算得到，在本文所列出的各放电环境温度工况中，当放电环境温度为-20℃时，电池内部化学能转化为输出电能的效率最低，与之相对，在环境温度为30℃中进行放电时，电池内部化学能转化为输出电能的效率达到最高｡从能量利用率角度可分析得到，在放电环境温度为10℃~40℃之间时，电池中输出电能的转化效率较高，由此分析所得到的最适放电温度范围与前述依据电参数分析所得到的最适放电温度范围大致相同｡
3.3环境温度对电池散热率的影响
图7所示为环境温度变化对电池表面散热率的影响，分析图7可知，在放电过程中，电池表面散热率数值均大于0，由此可得到，在放电过程中，电池的热特性表现为对外散热；通过对比不同环境温度下电池表面散热率变化曲线可得到，在电池放电初期和放电末期时段内，电池表面散热率变化较快，而在放电的中期阶段，电池表面散热率变化表现较为平稳；电池在低温环境（0℃以下）中放电测试时，电池表面散热率均明显高于其他环境温度下电池表面散热率数值｡其中在放电环境为-20℃时，在放电初期，如图7中红圈标记处所示，电池散热率出现短暂平台区，由图6所示可知，在-20℃环境中放电时，电池生热率较大可导致电池内部温升加快，在短时间内电池内阻降低较快，进而导致电池放电生热率减小，在短时间内，使得电池表面温度与环境温度之间的差值近似保持不变，进而出现在放电初始阶段的散热率短暂平台期｡由分析图4和图5中可知，在低温环境中，电池在初期放电时段的电压压降和总放电容量/能量的衰减均较为明显，综合以上分析可得到，在低温环境中放电时，应加强对电池的保温，以减小放电过程中电池表面的对外散热量｡
电池总的放电生热量可分为储存于电池内部中的热量和通过电池表面散失到环境当中的散热量，为了量化分析电池放电总生热量的分配比例，现以环境温度为20℃，1C倍率放电工况为例，计算电池总放电生热率qtotal（t）和散热率qout（t）的比例关系，其计算结果如图8所示｡
分析图8可得到，电池放电总生热率qtotal（t）变化曲线在电池放电开始和末期阶段数值较大，而在放电中期阶段总生热率qtotal（t）数值较小，且变化波动较为平稳，分析其原因为:在电池放电开始阶段，电池内部生热率变化受极化内阻影响较大，并随着放电的进行，极化内阻逐渐减小，电池总生热率也随之减小，到放电中期阶段电池总生热率到达最小值；当电池进入放电末期时段，电池内阻逐渐增大，从而引起电池生热率逐渐升高｡
电池总生热率qtotal（t）与电池散热率qout（t）的差值等于各时刻存储于电池内部生热量功率qin（t）的大小，由式（1）并结合图8可计算得到图9所示结果，在电池放电全过程中，存储于电池内部生热量功率qin（t）的数值始终大于0，其中在放电初期和放电末期两时段内，qin（t）值增长较快，且占电池总生热率的主要部分，由公式（2）可计算得到，在自然对流散热工况下，在电池放电过程中，电池本体温度始终保持上升趋势，尤其在放电末期时段内，由于长时间温度的积累，以及存储于电池内部生热量功率qin（t）的数值较大且增长速率较快，进而可引起电池温度的进一步升高和温升速率的进一步加快｡
根据对电池总生热率的分配比例计算分析可以得到，在加强低温环境放电工况保温措施的同时，在常温及高温放电环境中，应对电池采取主动散热，其中，在放电末期阶段应增大主动散热冷负荷量｡
4讨论
在本文上述的研究中，对电池进行了破壳内置热电偶的操作，因此有理由怀疑该操作对电池性能的影响｡为此在上述研究之前，开展了一组对比研究｡即将单体电池破壳前后的放电电压、放电容量、放电能量和电池表面温度各参数分别进行了测试和分析｡
设定环境温度为20℃条件下，对全新待测电池进行破壳前后的1C倍率恒流放电测试｡根据测试结果，图10为电池负极底壳处破封前后放电电压对比图，其中Usealed和Uunsealed分别表示电池破壳前后的放电电压｡从图10所示放电电压对比图中可以得到，从放电开始至放电进行至3000秒的放电时段内，破壳前后电池的放电电压差值约在0.015V之内，当放电进入3000s以后，破壳前后电池的放电电压差别逐渐加大｡但是，破壳后电池的放电容量和放电能量与未破壳前相比分别仅减小了约2.2%和2.3%，同时，由能量守恒可分析得出，在放电过程中，电池内部化学能可分别转化为电能和热能对外输出，再由电池破壳前后的放电容量和放电能量数据对比可分析得到，电池破壳前后，电池内部化学能转化为电能的输出效率可近似认为保持不变，进而可推算得到，电池破封前后，电池的放电生热量和生热速率可近似认为保持一致｡
图11所示为电池破壳前后，电池放电过程中电池表面上中下3处位置处温度曲线变化对比图｡在相同放电时段内，破壳前后电池表面各对应位置处温度偏差值均在0.5℃之内｡由以上对图10和图11分析结果可知，本文采取的破壳埋设传感器的操作，对本文的研究结果影响较小｡
5结论
本文运用了低温冷却处理单体电池后破壳内置热电偶，在外表面布置柔性薄膜热流密度传感器的方法，
通过设计测试方案和计算方法，实现了对电池放电生热率的量化计算，分析了高能量密度811三元正极材料动力电池在放电过程中的热特性，得到了如下结论:
（1）破壳内置传感器后封装的单体电池其放电电压、放电容量及放电能量的参数变化较小，是一种有效的热分析手段｡
（2）通过测试对比不同环境温度下电池的放电生热率，以及放电电压、容量和能量参数，可得到较为一致的电池最适放电温度范围，并从放电生热率和能量利用率角度为环境温度对放电效率的影响进行了量化分析｡
（3）在设计试验测试方案和计算方法中，对电池采取保温布置的试验设计方案，可提高在不同环境温度中，对电池放电生热率的测试计算精度｡
（4）在自然对流工况下，电池放电过程中存储于电池内部的生热量占电池总生热量的主要部分｡
通过对811型三元动力电池进行放电生热率测试及量化分析，可为此类电池在使用过程中的热安全防护，以及热管理设计中的热负荷计算提供必要基础的测试数据和分析方法｡
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