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车用汽油机颗粒物生成机理及排放特性研究进展-Part1
2020-05-23 00:28:10· 来源：内燃机学报
01 引言机动车尾气排放是中国大城市大气雾霾的主要来源之一。机动车对大气中可入肺颗粒物（PM2.5）的贡献既包括直接以固态形式从发动机排气管排放的一次颗粒物，
01 引言
机动车尾气排放是中国大城市大气雾霾的主要来源之一。机动车对大气中可入肺颗粒物（PM2.5）的贡献既包括直接以固态形式从发动机排气管排放的一次颗粒物，也包括以气态形式如 SO2、NOx和可挥发性有机物（VOCs）等排出在大气中发生稀释冷凝或与大气中其他物质发生复杂的物理化学反应后所生成的二次颗粒物[1-2]。根据2014年9月中国科学院地球环境研究所和瑞士保罗谢勒研究所共同发表在《自然》（Nature）杂志上的文章[3]，机动车一次颗粒物对北京PM2.5的贡献只有5.6%，二次气溶胶特别是二次有机气溶胶（SOA）是北京严重灰霾天气PM2.5的主要来源。汽车尾气中的HC化合物含有大量芳香烃，而芳香烃是迄今为止人类活动排放最重要的SOA前体物[2]。
汽油机具有燃烧柔和、振动噪声小、升功率高和结构紧凑等突出优点，是乘用车和轻型货车的主流动力。依据混合气形成方式不同，汽油机可分为进气道喷射（PFI）汽油机和缸内直喷（GDI）汽油机两种。GDI汽油机由于可提高压缩比以及可以更灵活地控制燃油与空气的混合，使得其燃油经济性较PFI汽油机得到较大提高，同时对冷启动排放也有很大改善，因此在世界范围内得到推广应用。预计到2020年，欧美国家的GDI汽油机有望取代PFI汽油机成为新车市场的主流[4]。GDI 汽油机虽然有较好的燃油经济性，是由于燃料直接喷入缸内导致的油气混合不均匀和燃油湿壁现象等，其一次颗粒物排放显著上升。研究表明，GDI汽油机排放的一次颗粒物数量浓度要比PFI汽油机以及装有颗粒过滤器（DPF）的柴油机显著上升，并且其排放的颗粒粒径比柴油机更小，对人体的危害也更大[5-7]。因此，从欧Ⅴ和欧Ⅵ排放法规开始，先后对GDI汽油机排放的一次颗粒物质量与数量进行了限制。
笔者重点对GDI汽油机缸内碳烟生成机理、GDI和PFI汽油机的一次颗粒物排放特性以及汽油机尾气排放生成二次颗粒物机理等国内外研究进展进行综述。
02 直喷汽油机缸内碳烟生成机理研究
2.1 碳烟生成过程的可视化研究
清华大学的郑亮[8]采用LII与激光消光法(LEM)结合的方法研究了直喷汽油机缸内碳烟生成特性，发现直喷汽油机缸内碳烟主要来源于空间浓区和喷雾碰壁产生的附壁油膜。如表1所示，左列显示了空间浓区燃烧生成碳烟的工况，右列显示了油膜蒸发燃烧产生的工况，中列显示了同时存在空间浓区碳烟和油膜燃烧碳烟的工况。
表1 三种工况下直喷汽油机缸内碳烟生成对比
美国通用汽车研究中心的Stojkovic[9]采用GDI汽油机碳烟生成过程的双色法研究得到了类似的结论，认为 GDI 汽油机的碳烟生成过程有两阶段：第一阶段，预混火焰在浓区传播生成大量碳烟，但是这部分区域的混合气迅速与周围稀薄区域气体混合（温度2000～2400K），导致生成的碳烟绝大部分被迅速氧化；第二阶段，燃烧后期在油膜蒸发燃烧的池火中形成大量碳烟，但由于混合气温度较低（温度1500K左右）及羟基（OH*）的消失，此阶段生成的碳烟很难被氧化，如图1所示。因此，池火燃烧是GDI汽油机最主要的碳烟来源。德国卡尔斯鲁厄大学的Amin等[10]采用瑞利散射结合 LII 技术对比了不同GDI混合气形成模式下碳烟的来源，结果如图2所示，在均质充量模式下，缸内碳烟主要是由池火生成。而在分层充量模式下，碳烟是由混合气的局部浓区燃烧和池火共同生成。此外，Wyszynski[11]、Catapano[12]和Fatouraie等[13]采用高速摄影分析了不同燃料GDI中碳烟的生成过程，AVL的 Whitaker等[14]和桑迪亚国家实验室 Stevens 等[15]通过LIF解析了GDI燃烧过程，均认为壁面油膜的扩散燃烧是碳烟的主要来源。
德尔福公司的Berndorfer等[16]通过比较有无结焦GDI喷嘴的试验结果，发现结焦喷嘴会产生大量碳烟，同时增加颗粒物数量排放。结合可视化试验结果，他们认为喷油器结焦会使喷嘴附近出现扩散燃烧，这会大幅增加碳烟和碳氢排放．但目前发动机、喷油器积碳与缸内碳烟生成之间的内在机理关系仍不清晰，尚未有报道。
图1 GDI汽油机缸内温度、KL因子及OH*的变化曲线[9]
图2 碳烟体积分数的对比[10](均质模式φa＝1和分层模式φa＝3.9)
2.2 碳烟生成过程的数值模拟研究
近50多年来，人们提出了众多的碳烟模型，这些模型大致可分为经验模型、半经验模型和详细模型[17]，其中较为典型的模型有Hiroyasu等[18]的“两步法”模型以及Tao等[19]的多步法现象学模型。但这些模型均针对柴油机碳烟而开发，对GDI发动机碳烟数值模拟研究相对较少。
Etheridge等[20]耦合随机反应器（SRM）模型和蒙特卡洛法群平衡方程求解器SWEEP模拟了分层GDI汽油机的碳烟生成过程，认为晚喷造成的缸内混合气分层导致大量碳烟生成。Jiao和Naik等[21-22]分别利用三维计算流体力学（CFD）软件中的半经验碳烟模型分析了GDI汽油机碳烟的变化过程，但这些研究均没有考虑油膜池火对碳烟生成的贡献。
GDI 汽油机的池火燃烧现象涉及到复杂的物理化学过程，包括喷雾破碎、液滴蒸发、喷雾碰壁、壁面油膜形成与蒸发、点火、燃烧、碳烟生成与氧化等物理化学过程。汽油喷雾碰壁及油膜蒸发过程决定了点火前附壁油膜量，是影响缸内碳烟生成的关键因素之一。如表2所示，笔者利用KIVA软件解析了不同喷油策略下的缸内燃烧过程，通过上止点后20°时缸内温度、燃油浓度及碳烟浓度的对比，可以看出随着火焰传播到燃油浓区，在燃油浓区位置出现了碳烟生成的浓区，但左侧碳烟浓区在活塞顶面，由附壁油膜蒸发导致，而右侧浓区在燃烧室左上侧空间，是由于油气混合不均匀导致。从φ-T图上可以看出，左侧由壁面油膜蒸发引起的燃油浓度梯度更大，穿过了碳烟生成半岛，导致大量碳烟生成，而右侧由混合不均导致的燃油浓度梯度较小，燃空当量比基本都在2.5以内，不会横穿碳烟半岛，因此相比喷雾碰壁的情况碳烟生成量较小。威斯康辛大学的Jiao等[23]也利用KIVA模拟得到了相似的研究结论，发现燃油组分、壁面温度、喷油时刻对GDI汽油机油附壁油膜量和碳烟生成量有很大影响。
综上所述，GDI汽油机壁面油膜的池火是碳烟的主要来源，而喷油器结焦与GDI汽油机碳烟之间相关性的机理尚不清晰，仍需进一步研究。
表2 两种不同喷油时刻碳烟生成途径对比(20°CA ATDC时刻)
03 汽油机一次颗粒物的排放特性研究
3.1 颗粒物数量排放、粒径分布及形貌
早期学者们对汽油机一次颗粒物的研究主要集中在其数量、质量排放以及颗粒物粒径分布上。欧洲多个实验室联合开展颗粒测量（PMP）计划[24]，验证了PMP测量方法对颗粒物数量测量的可重复性，研究结果表明（图3），GDI 汽车所排放的颗粒物数量浓度远高于多点喷油（MPI）的PFI汽车以及加装了颗粒过滤器(DPF)的柴油车，但是比未安装DPF的柴油车低。此外，欧洲6个试验室联合开展完成的“颗粒物”项目[6]，分别对不同类型汽车在不同测试循环（包括NEDC与ARTEMIS）下使用不同硫含量燃油时颗粒物的数量排放、质量排放与活性表面积进行了研究。结果表明，DISI汽油车颗粒物数量、质量排放以及表面积浓度均高于PFI汽油车以及装有DPF的柴油车，燃料硫含量以及测试循环等对颗粒排放有着较大的影响。
图3 PMP计划不同车型的颗粒物数量排放及循环波动[24]
Graskow 等[25-26]对一台GDI汽油机的颗粒物数量排放以及粒径分布进行了研究，发现GDI汽油机的颗粒物平均当量直径处于 68～88nm范围，比PFI汽油机的颗粒物直径要大。2007年，日本石油能源中心等多家机构对采用不同发动机和后处理技术车辆的微粒物粒径分布进行了测量，并对比分析了不同工况下的粒径分布曲线，其结果如图4所示[27]。由图4可知，直喷火花点燃（DISI）汽油车的颗粒物排放呈对数正态分布，平均粒径约为85nm。稀燃DISI汽油机由于混合气存在浓区，其颗粒物数量约为化学计量比DISI汽油机的10倍。与多点喷射（MPI）汽油车和DPF柴油车相比，稀燃DISI汽油车的颗粒物数量有明显增加。2010年，牛津大学对不同类型的发动机在NEDC循环下的粒径分布进行了研究，试验结果显示PFI汽车所排放的颗粒物中核态颗粒占了一半左右，而GDI汽油车与柴油车的核态颗粒数量相对较少[5]。
图4 不同类型汽油机颗粒物粒径分布曲线对比[27]
笔者研究了GDI汽油机与PFI汽油机在2000r/min、不同负荷（25%、50%和 75%）工况下排放颗粒物的粒径分布[4]，试验结果如图5所示。研究表明，GDI汽油机排放颗粒物呈现明显的正态双峰分布，核态颗粒物基本分布在30nm以下，峰值在10～20nm之间，凝聚态颗粒基本分布在30～110nm之间，峰值在60～90nm之间；PFI汽油机排放颗粒物主峰大体呈现两个，分别表征凝聚态与核态颗粒物。其中凝聚态颗粒的峰值在125～132nm之间，要比GDI发动机的60～90nm大很多，而核态颗粒峰值在10nm左右，与GDI发动机的10～20nm相差不大。GDI发动机颗粒物数量排放因子却要比PFI发动机高109.4～197.3倍。
图5 GDI与PFI汽油机排放颗粒物的粒径分布对比
2007 年，牛津大学的Price等[28]对一台GDI汽油机排放颗粒物成分与微观形貌进行了研究，如图6所示。通过颗粒物排放快速分析仪DMS500与透射电子显微镜（TEM）相结合对颗粒物形貌的研究发现，单颗粒物的粒径主要处在 20～50nm 之间，也存在粒径为5～10nm的核态颗粒物，而凝聚态颗粒物粒径范围在200～500nm，由直径为30～80nm的单颗粒组成。
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