重型柴油车尾气中的氮氧化物NOx是大气污染中主要的污染源之一。为了减少重型柴油车排放对环境的影响,我国参考欧洲排放法规并结合我国的国情,逐步推出并实施了不同阶段的重型柴油车排放法规。我国最早在2001年正式实施了国I排放法规。国III标准对污染物限制和测量方法提出了具体要求。对于国III标准,柴油机通过先进的机内净化技术即可满足排放标准,例如高压共轨技术、低温燃烧技术、废气再循环技术等。从国IV排放标准开始,随着排放法规的升级和排放后处理技术的发展,柴油车机内净化技术结合排放后处理技术成为重型柴油车的主要技术路线。随着国V和国VI标准的颁布实施,柴油车排放后处理技术也不断发展升级。柴油车排放后处理技术包括柴油颗粒捕捉器(Diesel particulate filter, DPF),柴油氧化催化器(Diesel oxidation catalyst,DOC)和选择性催化还原器(Selective catalytic reduction, SCR)。DPF的功能是过滤沉积柴油机尾气中的颗粒物(Particulate matter, PM),DOC的主要目的是净化柴油机尾气中的CO、HC和NOx,SCR技术则是通过催化还原反应还原柴油机尾气中的NOx。DOC可降低25%~50%PM,DPF可降低90%PM和90%以上的HC,SCR可降低90%NOx、50%~90%HC和30%~50%PM。这三种技术相比,SCR适用范围最广,是柴油车尾气后处理技术中的关键控制装置。
柴油车SCR系统利用尿素与柴油机废气中的NOx发生催化还原反应,将 NOx转化为无害的N2和水。SCR系统内催化还原反应的主要反应方程式为:
(1)尿素热解。尿素水溶液喷入排气管中,由于排气温度较高,尿素水溶液会发生热解反应,最终生成气相的NH3和 HNCO。反应方程式为
(2)尿素水解。尿素溶液在热解后生成的气相 HNCO,在进入催化剂后,将在催化剂表面发生水解反应,生成气相的NH3和CO2。反应方程式为:
(3)催化还原反应。经上述反应,绝大部分尿素溶液转化为气相的NH3,在流动过程中与柴油机尾气进行混合,在进入催化器后发生催化还原反应,NH3与 NOx在催化剂表面将发生催化还原反应。主要反应方程式如下:
SCR系统中尿素的喷射控制策略关乎到SCR系统的性能。随着我国排放法规的逐步严格,尿素的喷射控制策略经历了开环-闭环-智能控制的技术路线。
在开环控制中,基于MAP图的尿素喷射策略是最常用的控制方法,如图2所示。MAP图经过工程师的标定,将发动机转速、排气温度等不同影响因素作为输入,通过查找法即可计算出最终尿素喷射量。文献[5]简要介绍了BOSCH后处理系统的开环控制策略。胡静等人开发的基于MAP的尿素开环控制策略可以满足国V的排放标准。虽然开环控制的方法被广泛使用,但MAP图需要大量的标定工作,瞬态性能较差。
将SCR出口的NOx含量通过传感器反馈到控制单元,利用经典反馈控制结构即可实现NOx的闭环控制。闭环控制结构如图3所示。闭环控制采用比例积分(Proportional integral, PI)反馈控制器,不断修正尿素喷射量。Van Helden等人采用闭环控制策略可满足欧V及以上排放法规。然而,NOx传感器对NH3存在交叉灵敏度问题,同时考虑到SCR系统的低温和化学反应范围问题,尿素喷射反馈控制普遍与前馈控制器相结合。目前在实际应用过程中尿素结晶问题严重,如何减少尿素喷射量、控制结晶、同时兼顾NOx转化效率,仍是需要解决的问题。
自适应控制的基本出发点是仿人的智能以实现对复杂系统进行有效的控制, 它具有从环境自学习、适应环境的能力,适用于解决SCR系统中的非线性和不确定性问题。尿素喷射自适应控制结构如图4所示。文献[10]设计了一种自适应PI控制器,并进行了实验测试,证明了在氨逃逸低于10ppm的情况下,自适应PI控制器的NOx转换效率可以达到90%。文献[11]则引入了一种模型参考自适应控制系统。该系统中采用一阶模型作为SCR参考模型,并设计了自适应机制来更新系统参数。
模型预测控制(Model predictive control, MPC)对存在多个控制目标或约束的多输入多输出系统中尤为有效。MPC由模型预测、滚动优化和反馈校正构成,结构如图5所示。MPC通过预测未来一段时域内SCR的工作状态,利用滚动优化和反馈校正来实现最优控制。同时,MPC能够处理SCR系统的时滞以及控制输入约束等问题。Chiang等人在设计的MPC优化目标函数中包含了SCR出口NOx浓度、氨逃逸和尿素喷射量。在文献[9]中,MPC优化目标函数只考虑了NOx转化效率和尿素喷射量,而将氨逃逸作为尿素喷射量控制的“软约束”。 MPC控制器有效地解决了优化目标与约束之间的冲突问题。MPC方法与传统PID方法相比,能够更有效的控制NOx排放和氨逃逸问题。
为了应对未来日益严格的排放标准,仍有以下问题需要解决,以进一步提高SCR系统的性能。
国VI排放标准采用的统一瞬态试验循环(World harmonized transient cycle, WHTC)中增加了冷启动试验,表明低温下SCR系统的性能越来越受到重视。NOx的转化效率受到尿素分解和催化剂活性的限制。目前SCR系统中的催化剂活性取决于排气温度,当温度低于250℃时,NOx的转化效率急剧下降。因此,冷启动及低温条件下的SCR系统需要改进系统配置及低温下的控制策略。
为了满足排放法规,柴油车尾气后处理系统中增加了DPF和DOC,然而DPF和DOC的布置方式直接影响SCR系统的性能。主要的挑战是整个排气管的温度和气体组成(NO, NO2和其他气体的比例)的协调控制。如果将SCR催化剂集成到DPF中,不仅可以沉积PM,还能催化还原NOx。但是,低温下NOx转化效率、NO2/NOx比例控制和硫中毒问题仍是集成催化剂所需要解决的问题。此外,如果将SCR移动到离发动机更近的位置,低温下可能会使其面临PM沉积的风险。因此,多控制装置间的协调控制是当前技术路线中不可避免的关键问题。
NOx的还原活性随着SCR催化剂长期使用而降低,这种现象一般称为SCR催化剂老化。影响SCR催化剂老化的因素有很多,如湿热老化、硫或磷中毒以及尿素相关沉积物。虽然催化剂老化的过程非常缓慢,呈现慢时变特性。随着使用时间的加长,催化剂效能衰减。因此SCR系统需要对催化剂性能进行准确估计。
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移动源国家工程实验室排放控制技术团队简介:团队拥有内燃机、车辆工程、化学、环境、催化材料等各领域内专业人才40余人,其中博士学历4人,硕士学历9人,拥有副高级职称及以上人员5名。项目团队在催化剂关键材料开发、机动车污染排放控制技术、大气污染防治、氢燃料电池关键材料开发等领域拥有丰富开发经验和科研成果,发表科研论文80余篇,荣获省部级奖励5项。目前和美国密歇根大学、福特汽车前瞻技术研究中心、清华大学、天津大学等开展合作。实验室拥有FE-SEM、In situ-XRD、XRF、In situ-FTIR等多台催化材料表征分析测试平台,还具备完善的汽车尾气分析检测实验设备、发动机台架、整车排放测试平台等科研硬件条件。