三维石墨烯铂催化剂用于燃料电池研究获进展
直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell, DMFC)的工作原理是在氧化还原反应过程中,阳极的甲醇在催化剂的作用下失去电子,通过外电路到阴极,同时氢离子(酸性电解液)通过电解质膜从阳极转移到阴极,然后阴极的氧气被催化还原得到电子从而形成电流回路,提供电能。其中催化剂对阳极的甲醇氧化反应至关重要,近年来相关研究越来越深入,主要从提高贵金属催化剂的利用率、修饰载体和制备合金催化剂以提高抗中毒能力等方面入手。铂(Pt)作为性能优异的贵金属催化剂一直受到研究者们的关注,其中负载铂纳米颗粒的载体往往对最终的催化性能有较大的影响。氧化石墨烯常常被用于贵金属的载体,然而直接用氧化石墨烯做载体,电化学性能测试并不能达到理想效果。
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图1 (a-b) Pt/CNTs的TEM图;(c-e) Pt/GNTs的TEM图; (f) Pt/rGO的TEM图
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图2 Pt/GNTs和商用Pt/C的(a)i-t 曲线和(b) CV曲线
研究人员将氧化石墨烯(GO)与碳纳米管(CNTs)自组装后形成一种三维结构,然后负载铂,并通过氢等离子放电可以得到具有较大比表面积的铂基三维石墨烯-碳纳米管催化剂(Pt/GNTs),具有优异的甲醇氧化催化性能。该技术路线综合GO与CNTs各自的优点通过自组装的方式形成三维复合结构,增大了比表面积,更有利于铂纳米颗粒的分布(图1)。随后,科研人员在实验中制备了一系列不同GO与CNTs质量比(GO: CNTs=0:1, 1:6, 1:4, 1:2, 1:1, 2:1, 4:1, 6:1和1:0)的催化剂,结果发现GO: CNTs=1:2时对甲醇的催化性能最好,电流密度高达691.1 mA/mg,这个数值较商用铂碳催化剂性能提升了87.7%,并优于大部分已报道的其他催化剂,经过3600s的CA测试之后仍然保持较高的电流密度(图2)。该结果与载体的结构性能有很大关系,详细分析见原文。该研究对制备高效的甲醇氧化反应催化剂有重要意义,对三维石墨烯载体的制备也提供了一种崭新的思路。
该研究工作得到了国家自然科学基金、安徽省杰出青年科学基金、中科院青促会人才专项、合肥研究院院长基金的支持。
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